Au Moyen Âge, les Templiers ont possédé une importante Commanderie au lieu-dit "Ruou" et un vaste domaine agricole. Vers 1150-1155, les seigneurs de Salernes, Entrecasteaux, Tourtour et Flayosc donnent aux Templiers le domaine de Ruou, Salgues et Salguettes, à cheval sur le territoire de Villecroze et des seigneuries pré-citées. Le 17 juin 1157, dix seigneurs de Flayosc donnent à la Maison du temple de Ruou des terres avec la faculté d'en prendre le bois, l'eau et les pierres nécessaires à la communauté. Les biens de Flayosc furent remis entre les mains du frère templier Peire de Rovira qui était alors maître de la province de Provence et parties des Espagnes. La commanderie du Ruou eut pour premier commandeur Hugues Raimond, et comptait quatorze frères en 1195. Lors de la dislocation de l'ordre, la commanderie du Ruou possédait 240 terres à Lorgues, Draguignan, Montfort, Entrecasteaux, Flayosc, Tourtour, Callas, Roquebrune, Comps, La Motte et Figanières.
Ce domaine passe ensuite aux mains de l’Ordre des Hospitaliers de Saint-Jean-de-Jérusalem.
Dès le Xe siècle, Villecroze est propriété des seigneurs de Castellanne et de l’abbaye Saint-Victor de Marseille qui y installe un monastère de Bénédictins. Les grottes furent certainement utilisées comme refuge lors des périodes de trouble. Elles auraient alors été aménagées, mais aucune preuve archéologique n’est venue le confirmer, toute trace éventuelle d’occupation ayant été détruite lors du réaménagement important qui a suivi.
En partie détruite au XIVe siècle, la commanderie des Ruou fut transférée à Montfort-sur-Argens, puis à Saint-Jean de Marseille au XIe siècle.
En 1566, l’abbaye de Saint-Victor échangea les grottes de Villecroze, avec d’autres droits, contre des biens appartenant à Nicolas d’Albertas, seigneur de Gémenos. Nous entrions dans la période des grands troubles des guerres de religion (1562-1599) qui causèrent de sanglants conflits en plusieurs lieux de la Provence. Nicolas d’Albertas fit aménager dans ces grottes une résidence servant aussi de refuge. Il en résulta un véritable habitat seigneurial aux élégantes fenêtres à meneaux, allié à un dispositif défensif. Une herse et un vantail protègent la porte d’entrées, diverses meurtrières en allège sont percées sous les fenêtres à meneau et d’autres sont ouvertes dans les différents murs de la façade. Le millésime 1595 (ou 1592), à demi effacé sur l’encadrement de la porte d’entrée, permettrait de dater la fin de ces aménagements. Il semble que la grotte n’ait jamais été occupée en permanence.
En 1599, la paix religieuse était enfin revenue. Cependant, pour des raisons de dettes, l’abbaye de Saint-Victor fit annuler l’acte d’échange en 1609 par le parlement de Provence et en 1626 par celui du Dauphiné. Le site de la grotte fut alors cédé, en 1633 à la communauté des villageois. Nous rappelons que sous l’Ancien Régime, le village, plus petit niveau de l’administration, correspondait à une paroisse. Il y avait généralement un comité des bâtiments, constitué de villageois, qui s’occupait des biens immobiliers de la paroisse.
En 1539, François Ier donna aux prêtres la charge de tenir le registre d’état civil. Quant au seigneur, il collectait les taxes, ordonnait les corvées, faisait le choix des terres agricoles à exploiter et déterminait la part des récoltes qui lui reviendrait.
En 1626, l'unique héritière des Castellane épouse Louis de Galian des Issarts dont la famille posséda Villecroze en coseigneurie avec l'abbaye Saint-Victor de Marseille et l'ordre de Saint-Jean de Jérusalem jusqu'à la Révolution.
A la Révolution, les 60.000 paroisses françaises furent remplacées par 36.000 communes et le site des grottes de Villecroze devint communal.
Le 25 avril 1943, la milice commandée par Leproux envahit la mairie aidée par un véhicule italien, et vole deux bustes de la République, celui de la salle du conseil et la statue près de l'église. Après le désaveu du chef départemental de la milice, des excuses et la restitution des bustes, l'affaire en restera là.
En 1956, expulsée de Tunisie au moment de l'indépendance, la communauté religieuse de Sidi Saad s'installe à Villecroze en se faisant miraculeusement donner le domaine situé sur les hauteurs au-dessus de la falaise, là d'où part la cascade, alors qu'ils erraient à la recherche d'un lieu où s'établir.
S'y installent le père Henrion (disciple du père Charles de Foucauld), le père Roger Henry (Colonel, Commandeur de la Légion d'Honneur)8, tous deux anciens officiers, ainsi que sœurs Suzanne, Geneviève et Marie-Paule.
Au XIXe siècle, les Villecroziens contribuèrent à l'essor économique du village grâce aux mines de bauxite et aux fabriques de céramiques. Aujourd'hui, cette économie est, entre autres, basée sur le travail viticole avec nombre de domaines de vins de qualité.